【人物与科研】复旦大学金国新教授课题组：Borromean环的超分子转化反应

导语

近来，自下而上的配位驱动自组装策略用以构筑功能性的高级拓扑结构超分子化合物逐渐成为研究热点。近日，复旦大学金国新教授课题组利用富电子的亲二烯体作为触发信号，与Borromean环中的缺电子四嗪官能团发生逆电子效应的Diels-Alder环加成反应，从而调控Borromean环对外界刺激响应发生一系列超分子转化反应。相关研究成果发表于J. Am. Chem. Soc.（DOI: 10.1021/jacs.9b02985）。

金国新教授课题组简介

课题组长期从事碳硼烷化学和有机金属超分子化合物的设计、组装及应用。课题组已经在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem, Nat. Commun., Chem. Soc. Rev., Acc. Chem. Res., Coord. Chem. Rev.等国际知名期刊发表论文300余篇。

金国新教授简介

金国新，复旦大学化学系无机化学国家重点学科带头人，国家杰出青年基金获得者（1999年），享受国务院政府特殊津贴。兼任英国皇家化学会Dalton Transactions副主编、Coordination Chemistry Review、Organometallics、Journal of Organometallic Chemistry、《无机化学学报》、《有机化学》等知名期刊编委；英国皇家化学会会士，现任中国科学院上海有机化学研究所金属有机化学国家重点实验室学术委员会副主任，稀土资源利用国家重点实验室、配位化学国家重点实验室和羰基合成与选择氧化国家重点实验室学术委员会委员，国家自然科学基金委第九、十、十二、十三届化学评审专家组成员，中国化学会配位催化委员会、应用化学委员会学术委员等职。长期从事有机金属大环、碳硼烷化学和有机金属烯烃聚合催化剂的研究；2009年获得上海市自然科学一等奖，2016年获得德国洪堡研究奖。

前沿科研成果

Borromean环的超分子转化反应

互锁型分子结构是指分子间通过各种弱作用力相互穿插、扣锁的分子结构。这类特殊分子的结构十分具有艺术感，在拓扑学上具有重要的意义。而在此基础上发展的分子机器，更是受到了2016年诺贝尔化学奖的垂青。在互锁型分子家族中，一个具有挑战性的课题就是分子Borromean环的合成。2013年，复旦大学的金国新课题组报道了基于半夹心铱、铑金属角的无模板一步法自组装分子Borromean环（J. Am. Chem. Soc., 2013, 135, 8125-8128），随后对于半夹心金属角分子Borromean环结构的研究再次成为热点。在更深入的研究中，课题组在分子Borromean环的合成和性质的研究方面取得了一系列重要成果（Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 11218-11222; J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 1653-1660; Chem, 2017, 3, 110-121）。

图1 Borromean环结构

（来源：J. Am. Chem. Soc.）

图2 刺激响应图

（来源：J. Am. Chem. Soc.）

近来，自下而上的配位驱动自组装策略用以构筑功能性的高级拓扑结构超分子化合物逐渐成为研究热点。在这些自组装过程中，金属-配体的配位键形成与断裂这一可逆过程为创造能够对外界刺激响应自动做出结构调整的智能分子提供了前提。近日，金国新课题组利用富电子的亲二烯体作为触发信号，与Borromean环中的缺电子四嗪官能团发生逆电子效应的Diels-Alder环加成反应，从而调控Borromean环对外界刺激响应发生一系列超分子转化反应（图2）。

这一研究成果于近期以Communication的形式发表于Journal of the AmericanChemical Society（DOI: 10.1021/jacs.9b02985），并被选为杂志封面（Supplementary Cover），博士生高文玺为论文第一作者，金国新教授为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、上海市科学技术委员会以及德国洪堡基金会的资助。

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